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納米結(jié)構(gòu)限域的配位不飽和金屬原子是眾多酶催化和均相催化反應(yīng)的活性中心。在負(fù)載型多相催化體系中，實(shí)現(xiàn)可控制備具有類似結(jié)構(gòu)特征的、穩(wěn)定的活性中心，對多相催化的發(fā)展具有十分重要的意義，也是催化基礎(chǔ)理論研究的一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

 

*大連化學(xué)物理研究所催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室納米和界面研究組傅強(qiáng)、馬丁和包信和等研究人員，與該所理論催化研究組李微雪等合作，借助貴金屬表面與單層氧化亞鐵薄膜中鐵原子的強(qiáng)相互作用所產(chǎn)生的界面限域效應(yīng)，結(jié)合表面科學(xué)實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論計(jì)算的研究結(jié)果，成功地構(gòu)建了表面配位不飽和亞鐵結(jié)構(gòu)（Coordinatively Unsaturated Ferrous，CUF）。這種界面限域的CUF中心與金屬載體協(xié)同作用，在分子氧的低溫活化過程顯示出非常*的催化活性；應(yīng)用于富氫氣氛下一氧化碳選擇氧化（CO PROX），在質(zhì)子膜燃料電池（PEMFC）實(shí)際工作條件下（80℃～100℃，水蒸氣和CO2存在），成功實(shí)現(xiàn)了燃料氫氣中微量CO的去除。這一工作以研究報(bào)告（Report）形式發(fā)表在日前出版的Science雜志上。美國C&E News和英國Chemistry World同時(shí)對這一工作進(jìn)行了報(bào)道。

 

選擇氧化是化工過程中涉及面非常廣的一類催化過程，在采用空氣中氧氣做氧化劑時(shí)，往往需要較高反應(yīng)溫度，才能使穩(wěn)定的氧分子在催化劑的幫助下解離成具有高活性的原子氧物種。但是，高溫條件下這種活性氧物種往往具有較差的選擇性，在反應(yīng)中不僅可以將反應(yīng)物氧化成目標(biāo)產(chǎn)物，同時(shí)還極易導(dǎo)致深度氧化，釋放出大量的溫室氣體CO2，降低資源的利用效率。因此，設(shè)計(jì)和調(diào)控催化劑，實(shí)現(xiàn)溫和條件下分子氧的活化，是對催化基礎(chǔ)理論和催化劑創(chuàng)制的一大挑戰(zhàn)。在理解和認(rèn)識自然界中加氧酶作用原理的基礎(chǔ)上，催化基礎(chǔ)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的科研人員采用多種*的表面和納米實(shí)驗(yàn)研究手段，并與理論研究密切合作，經(jīng)過多年的艱苦努力，在貴金屬鉑表面創(chuàng)造性地構(gòu)建了具有配位不飽和的亞鐵納米結(jié)構(gòu)，成功地實(shí)現(xiàn)了室溫條件下分子氧的活化，用于催化CO的低溫脫除和甲醇的選擇氧化等反應(yīng)，取得了重要突破。該工作得到國家自然科學(xué)基金等的資助。

 

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